Banca de QUALIFICAÇÃO: MARCELA MAGALHÃES DE PAULA

Uma banca de QUALIFICAÇÃO de MESTRADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE : MARCELA MAGALHÃES DE PAULA
DATA : 17/08/2021
HORA: 20:00
LOCAL: meet.google.com/tks-hues-kwk
TÍTULO:

OXIDAÇÃO CATALÍTICA SELETIVA DE ACETONITRILA (OCS–CH3CN) SOBRE CATALISADORES DE CÉRIA SINTETIZADOS VIA MÉTODO DE PECHINI

PALAVRAS-CHAVES:

Oxidação Catalítica Seletiva. Acetonitrila. Método de Pechini.

PÁGINAS: 101
RESUMO:

Diante da crescente preocupação com a poluição atmosférica provocada pela emissão de gases do efeito estufa e compostos orgânicos voláteis, como amônia, monóxido de carbono e gases nitrilados, tem surgido diversas alternativas para contê-la. Dentre as tecnologias já aplicadas para sanar essa problemática, no presente trabalho aplicou-se a oxidação catalítica seletiva da acetonitrila sobre os catalisadores CeO2 e CeO2-CuO. No qual o enfoque foi avaliar o desempenho desses óxidos metálicos sintetizados pelo método de Pechini e as suas respectivas seletividades em produção de N2 e CO2. Tendo em vista os eforços direcionados para a obtenção de catalisadores favoráveis para reação de oxídação, foram ponderadas as condicionantes do método que contribuem com a performance do material sintetizado. Dentre essas possíveis variáveis, tais como faixa de pH, polialcool aplicado, proporção entre os ácidos complexantes e os cátions, foi analisada a influência do agente quelante (ácido carboxílico) nas propriedades finais dos catalisadores, neste caso, foram utilizados ácido cítrico, málico e oxálico. Além disso, foi estudado também o impacto da adição do óxido de cobre II nos catalisadores sobre a reação. Por fim, o efeito dessas variantes sobre os materiais formados foram averiguados através de técnicas de caracterização, como difração de raio X (DRX) e fisissorção com N2 (método B.E.T.). Padrões de DRX identificaram a presença de CeO2 nos catalisadores preparados. Notou-se ainda que a deposição de CuO nos materiais sintetizados não alterou a sua estrutura. As análises de fissiosorção com N2 proporcionaram perfis de isotermas que variaram entre as amostras puras e dopadas, além de demonstrarem que os catalisadores sintetizados com ácido oxálico (CeOx e CeOxCu) tiveram as maiores áreas específicas. Em contrapartida, aqueles sintetizados com ácido málico (CeMa e CeMaCu) e cítrico (CeCi e CeCiCu) apresentaram maiores volumes e tamanhos de poros. Ademais, nos testes catalíticos conduzidos no intervalo de 100-600 ºC durante 1 hora, identificou-se elevadas conversões de acetonitrila para estes catalisadores em baixas temperaturas sendo elas iniciadas em 100 ºC e alcançaram total conversão em 250 °C para CeMa e 340 °C para CeCi. Contudo, o CeOx iniciou sua conversão em temperatura mais elevada, a partir de 300 ºC, alcançando 100% entorno de 400 °C. Por outro lado, com a adição de cobre, constatou-se um aumento da temperatura de decomposição do reagente, e assim uma inversão no rendimento desses materiais, com destaque para CeCiCu (350 ºC) que teve a menor temperatura de conversão seguido pelo CeCiOx (500 ºC) e finalmente o CeMaCu que converteu 90% em 600 ºC. Quanto à seletividade a N2 e CO2 o CeMa e CeCi melhores resultados, no entanto, este apresentou traços de NO e NH3. Ademais, para os materiais dopados, destacouse o CeCiCu e CeOxCu com alta seletividade em CO2, seguido de N2. Mas também tiveram rendimentos para NH3, assim como ocorreu para o CeMaCu. No entanto, este ultimo, apresentou também traços de NO. Isso posto, é possível inferir que CeMa expôs os melhores resultados para OCS-CH3CN porque pôde aliar boa conversão em temperatura reduzida, alta seletividade a N2 e CO2 e baixa formação de subprodutos indesejáveis. Os demais catalisadores, de alguma forma foram menos seletivos a N2 e CO2, ou geraram algum tipo de poluição secundária.

MEMBROS DA BANCA:
Interno - 1759475 - JORGE DAVID ALGUIAR BELLIDO
Interno - 1863340 - EDUARDO PRADO BASTON
Interno - 1810291 - DEMIAN PATRICK FABIANO